中山大學(xué)新聞網(wǎng)訊（通訊員雷世菁）中山大學(xué)物理學(xué)院、光電材料與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室王雪華教授團(tuán)隊(duì)在單層二硫化鎢（WS2）二維材料中實(shí)現(xiàn)了少激子(<10)與等離激元模的室溫量子強(qiáng)耦合，并首次實(shí)驗(yàn)觀(guān)測(cè)到光譜劈裂與能級(jí)劈裂之間的巨大差異。該工作豐富和拓展了人們對(duì)光與輻射子強(qiáng)耦合相互作用的認(rèn)知，并有望構(gòu)建基于二維材料的緊湊、高性能室溫量子器件。
室溫量子態(tài)具有非常重大的科學(xué)和應(yīng)用價(jià)值，室溫下幾個(gè)乃至單個(gè)輻射子與光子模的強(qiáng)耦合是實(shí)現(xiàn)室溫人工量子態(tài)的關(guān)鍵。近年來(lái)，要實(shí)現(xiàn)逼近量子極限的室溫強(qiáng)耦合，研究者要么使用具有高度局域電場(chǎng)的金屬納米結(jié)構(gòu)（如二聚體、鏡上納米顆粒(NPoM)等等），要么使用具有較大偶極矩的量子材料（如J-聚體、量子點(diǎn)等等）。二維TMDCs材料因其同時(shí)具有原子級(jí)的厚度、良好的化學(xué)惰性和光學(xué)穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì)，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)少激子室溫強(qiáng)耦合量子態(tài)最具潛力的新興量子材料之一。但因其偏小的、且近面內(nèi)的激子躍遷偶極矩，導(dǎo)致極難在二維TMDCs材料中實(shí)現(xiàn)少激子與光子的室溫強(qiáng)耦合。
王雪華教授團(tuán)隊(duì)在前期研究的基礎(chǔ)上【Phys. Rev. Lett. 118，237401 (2017)；Nano Lett. 22, 4686 (2022); Phys. Rev. Lett. 130, 143601 (2023)】，就該難題開(kāi)展了多年的攻關(guān)研究。他們實(shí)驗(yàn)制備出頂角曲率半徑約為1 nm的Au@Ag長(zhǎng)方納米顆粒（如圖1b、c所示），它產(chǎn)生具有大的面內(nèi)橫向分量的高度局域化電場(chǎng)，成功在單層WS2中實(shí)現(xiàn)了激子數(shù)小于10的少激子與等離激元模的室溫強(qiáng)耦合（如圖1d所示），這是迄今為止在二維材料體系內(nèi)觀(guān)察到最少激子數(shù)的室溫強(qiáng)耦合。
圖1. (a) 單個(gè)Au@Ag 納米顆粒與單層WS2耦合的結(jié)構(gòu)示意圖；(b) Au@Ag納米顆粒在銅網(wǎng)上的TEM圖、HAADF-STEM圖以及元素映射圖。紅色數(shù)字對(duì)應(yīng)Au@Ag納米顆粒的曲率半徑（單位 nm）；(c) Au@Ag 納米顆粒各角曲率半徑的尺寸分布；(d) 4種不同的Au@Ag 納米顆粒-WS2雜化結(jié)構(gòu)的暗場(chǎng)散射光譜以及對(duì)應(yīng)的耦合強(qiáng)度，其中i圖對(duì)應(yīng)激子數(shù)少至7；(e-h)中，藍(lán)色點(diǎn)是實(shí)驗(yàn)測(cè)量的SS色散，藍(lán)色（紅色）的實(shí)線(xiàn)是計(jì)算的SS (LS)色散關(guān)系。SS色散和LS色散分別由不同公式計(jì)算得到（未做的相等假設(shè)）；(i) SS色散和LS色散的相對(duì)偏差、SS寬度、LS寬度與耦合強(qiáng)度g的關(guān)系圖，彩球代表實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
眾所周知，量子態(tài)能級(jí)通常是通過(guò)光子吸收或輻射來(lái)進(jìn)行測(cè)量。低溫和真空下的大量實(shí)驗(yàn)證明“強(qiáng)耦合量子系統(tǒng)的光譜劈裂等于其能級(jí)劈裂（ΩSS = ΩLS ≈ 2g）”。這一傳統(tǒng)認(rèn)知被廣泛用于強(qiáng)耦合量子系統(tǒng)耦合強(qiáng)度g的實(shí)驗(yàn)測(cè)量，包括室溫強(qiáng)耦合量子系統(tǒng)。王雪華教授團(tuán)隊(duì)首次實(shí)驗(yàn)證明（如圖1e-1i所示）：在常溫下光譜劈裂和本征能級(jí)劈裂之間存在顯著的差異，其相對(duì)偏差高達(dá)100.6%；在少激子室溫強(qiáng)耦合系統(tǒng)中，基于前述傳統(tǒng)認(rèn)知測(cè)量的耦合強(qiáng)度g被嚴(yán)重高估；只有當(dāng)系統(tǒng)的耦合強(qiáng)度g遠(yuǎn)大于系統(tǒng)的耗散時(shí)，前述的傳統(tǒng)認(rèn)知才是有效。
相關(guān)研究成果以“Room-Temperature Strong Coupling of Few-Exciton in a Monolayer WS2 with Plasmon and Dispersion Deviation”為題，于2024年1月29日在線(xiàn)發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Nano Letters》上。中山大學(xué)為該成果的第一署名單位，中山大學(xué)物理學(xué)院鐘杰博士生和李筠瑜博士后為該工作的共同第一作者，中山大學(xué)李威博士后和王雪華教授為共同通訊作者。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、廣東省重點(diǎn)領(lǐng)域研發(fā)計(jì)劃等項(xiàng)目的大力支持。
